"Highly stretchable and tough hydrogels". J. -Y. Sun, X. Zhao, W. R. K. Illepurema, O. Chaudhuri, K. H. Oh, D. J. Mooney, J. J. Vlassak, Z. Suo. NATURE 489, 133 (2012). DOI: 10.1038/nature11409
Hydrogels are used as scaffolds for tissue engineering, vehicles for drug delivery, actuators for optics and fluidics, and model extracellular matrices for biological studies. The scope of hydrogel applications, however, is often severely limited by their mechanical behaviour.
Most hydrogels do not exhibit high stretchability; for example, an
alginate hydrogel ruptures when stretched to about 1.2 times its
original length. Some synthetic elastic hydrogels
have achieved stretches in the range 10–20, but these values are
markedly reduced in samples containing notches. Most hydrogels are
brittle, with fracture energies of about 10 J m−2, as compared with ~1,000 J m−2 for cartilage and ~10,000 J m−2 for natural rubbers. Intense efforts are devoted to synthesizing hydrogels with improved mechanical properties; certain synthetic gels have reached fracture energies of 100–1,000 J m−2.
Here we report the synthesis of hydrogels from polymers forming
ionically and covalently crosslinked networks. Although such gels
contain ~90% water, they can be stretched beyond 20 times their initial
length, and have fracture energies of ~9,000 J m−2.
Even for samples containing notches, a stretch of 17 is demonstrated.
We attribute the gels’ toughness to the synergy of two mechanisms: crack
bridging by the network of covalent crosslinks, and hysteresis by
unzipping the network of ionic crosslinks. Furthermore, the network of
covalent crosslinks preserves the memory of the initial state, so that
much of the large deformation is removed on unloading. The unzipped
ionic crosslinks cause internal damage, which heals by re-zipping. These
gels may serve as model systems to explore mechanisms of deformation
and energy dissipation, and expand the scope of hydrogel applications.
Los hidrogeles se usan como soportes para la ingeniería tisular, como vehículos para la liberación de medicamentos, como activadores ópticos y fluídicos, y como modelo de matrices extracelulares para estudios biológicos. El objetivo de las aplicaciones de los hidrogeles, sin embargo, comúnmente están limitadas por su comportamiento mecánico. La mayoría de los hidrogeles no muestran una alta flexibilidad; por ejemplo, un hidrogel algín se rompe cuando se estira cerca de 1.2 veces su longitud original. Algunos hidrogeles sintéticos alcanzan estiramientos en el intervalo 10-20, pero estos valores se reducen considerablemente en muestras que contienen agujeros. La mayoría de los hidrogeles son quebradizos, con energías de fractura de cerca de 10 J m−2, en comparación con los ~1,000 J m−2 de los cartílagos y los ~10,000 J m−2 del hule natural. Se han realizado esfuerzos para sintetizar hidrogeles con propiedades mecánicas mejoradas; algunos geles han alcanzado energías de fractura de 100–1,000 J m−2. Aquí se reporta la síntesis de hidrogeles a partir de polímeros que forman redes iónicas y covalentes entrecruzadas. A pesar de que dichos geles contienen ~90% de agua, pueden ser estirados más allá de 20 veces su longitud inicial, y tienen energías de fractura de ~9,000 J m−2. Aún para muestras que presentan huecos, se ha demostrado un estiramiento de 17 veces su longitud original. La resistencia mecáncia de estos geles se le atribuye a la sinergia de dos mecanismos: el establecimiento de puentes entre grietas por medio de la red entrecruzada de enlaces covalentes, y la histéresis de la ruptura de la red entrecruzada de enlaces iónicos. Es más, la red entrecruzada de enlaces covalentes preserva memoria de su estado inicial, de tal modo que la deformación se remueve. La ruptura de los enlaces iónicos provoca un daño interno, que se corrige al formarse nuevamente los enlaces iónicos. Estos geles pueden servir de sistemas modelo para explorar mecanismos de deformación y de disipación de energía, y de este modo incrementar las aplicaciones de los hidrogeles.
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