"Synthetic homeostatic materials with chemo-mechano-chemical self-regulation". X. He, M. Aizenberg, O. Kuksenok, L. D. Zarzar, A. Shastri, A. C. Balazs, J. Aizenberg. NATURE 487, 214 (2012). DOI: 10.1038/nature11223
Living organisms have unique homeostatic abilities, maintaining tight
control of their local environment through interconversions of chemical
and mechanical energy and self-regulating feedback loops organized
hierarchically across many length scales.
In contrast, most synthetic materials are incapable of continuous
self-monitoring and self-regulating behaviour owing to their limited
single-directional chemomechanical or mechanochemical modes. Applying the concept of homeostasis to the design of autonomous materials would have substantial impacts in areas ranging from medical implants
that help stabilize bodily functions to ‘smart’ materials that regulate
energy usage.
Here we present a versatile strategy for creating self-regulating,
self-powered, homeostatic materials capable of precisely tailored
chemo-mechano-chemical feedback loops on the nano- or microscale. We
design a bilayer system with hydrogel-supported, catalyst-bearing
microstructures, which are separated from a reactant-containing
‘nutrient’ layer. Reconfiguration of the gel in response to a stimulus
induces the reversible actuation of the microstructures into and out of
the nutrient layer, and serves as a highly precise ‘on/off’ switch for
chemical reactions. We apply this design to trigger organic, inorganic
and biochemical reactions that undergo reversible, repeatable cycles
synchronized with the motion of the microstructures and the driving
external chemical stimulus. By exploiting a continuous feedback loop
between various exothermic catalytic reactions in the nutrient layer and
the mechanical action of the temperature-responsive gel, we then create
exemplary autonomous, self-sustained homeostatic systems that maintain a
user-defined parameter—temperature—in a narrow range. The experimental
results are validated using computational modelling that qualitatively
captures the essential features of the self-regulating behaviour and
provides additional criteria for the optimization of the homeostatic
function, subsequently confirmed experimentally. This design is highly
customizable owing to the broad choice of chemistries, tunable mechanics
and its physical simplicity, and may lead to a variety of applications
in autonomous systems with chemo-mechano-chemical transduction at their
core.
Los organismos vivientes poseen habilidades homeostáticas únicas, con las que mantienen control sobre el medio ambiente local, a través de interconversiones de energía química y mecánica, y de ciclos de retroalimentación autoregulada organizados jerárquicamente a lo largo de muchas escalas de tamaño. En contraste, la mayoría de los materiales sintéticos son incapaces de un comportamiento continuo de automonitoreo y de autoregulación, debido a su limitados modos monodireccionales quimiomecánicos y mecanoquímicos. El uso del concepto de homeostasis para el diseño de materiales autónomos tendría impactos substanciales en áreas que van desde implantes médicos que ayudan a la estabilización de las funciones corporales hasta materiales inteligentes que regulan el uso de energía. Aquí se presenta una estrategia versátil para la creación de materiales homeostáticos, autoregulados y autoalimentados capaces de atender ciclos específicos de retroalimentación químico-mecánico-químico en la micro y nanoescala. Se diseña un sistema bicapa con microestructuras soportadas en hidrogel que contienen catalizadores, las cuales están separadas de la capa reactiva que contiene "nutrientes". La reconfiguración del gel como respuesta ante estímulos induce una activación reversible de las microestructuras dentro y fuera de la capa de nutrientes, y funciona como un interruptor de "encendido/apagado" de alta precisión para reacciones químicas. Este diseño se aplica a desencadenar reacciones orgánicas, inorgánicas y bioquímicas que experimentan ciclos reversibles y repetibles sincronizados con el movimiento de las microestructuras y con el estímulo químico externo. Haciendo uso de un ciclo de retroalimentación continuo entre las diversas reacciones catalíticas exotérmicas en la capa de nutrientes y la acción mecánica del gel sensible a la temperatura, se crean ejemplares sistemas homeostáticos, autosostenibles y autónomos que mantienen un parámetro definido por el usuario - temperatura - dentro de un estrecho intervalo. Los resultados experimentales se validan usando modelación computacional que captura cualitativamente las características esenciales del comportamiento autoregulador y provee criterios adicionales para la optimización de la función homeostática, que posteriormente es confirmada experimentalmente. El diseño es altamente adaptable debido a la amplia variedad de químicas, mecánicas entonables y a su simplicidad física, y puede llevar a una variedad de aplicaciones en sistemas autónomos con transducción química-mecánica-química.
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