"Evolution of Nonlinear Optical Properties: From Gold Atomic Clusters to Plasmonic Nanocrystals". R. Philip, P. Chantharasupawong, H. Qian, R. Jin, J. Thomas. NANOLETTERS. In press. DOI: 10.1021/nl301988v
Atomic clusters of metals are an emerging class of extremely interesting
materials occupying the intermediate size regime between atoms and
nanoparticles. Here we report the nonlinear optical (NLO)
characteristics of ultrasmall, atomically precise clusters of gold,
which are smaller than the critical size for electronic energy
quantization (
2
nm). Our studies reveal remarkable features of the distinct evolution
of the optical nonlinearity as the clusters progress in size from the
nonplasmonic regime to the plasmonic regime. We ascertain that the
smallest atomic clusters do not show saturable absorption at the surface
plasmon wavelength of larger gold nanocrystals (>2 nm).
Consequently, the third-order optical nonlinearity in these ultrasmall
gold clusters exhibits a significantly lower threshold for optical power
limiting. This limiting efficiency, which is superior to that of
plasmonic nanocrystals, is highly beneficial for optical limiting
applications.
2
nm). Our studies reveal remarkable features of the distinct evolution
of the optical nonlinearity as the clusters progress in size from the
nonplasmonic regime to the plasmonic regime. We ascertain that the
smallest atomic clusters do not show saturable absorption at the surface
plasmon wavelength of larger gold nanocrystals (>2 nm).
Consequently, the third-order optical nonlinearity in these ultrasmall
gold clusters exhibits a significantly lower threshold for optical power
limiting. This limiting efficiency, which is superior to that of
plasmonic nanocrystals, is highly beneficial for optical limiting
applications.Los aglomerados atómicos de metales son una tipo de materiales emergentes sumamente interesantes, que se caracterizan por dimensiones espaciales que se encuentran entre las de los átomos y las de las nanopartículas. Aquí se reportan las características ópticas no lineales (NLO) de aglomerados de oro ultrapequeños, de precisión atómica, los cuales son menores en tamaño que el tamaño crítico para la cuantización de la energía electrónica (~2 nm). Los estudios revelan características notables acerca de la evolución de la no linealidad óptica conforme las aglomerados aumentan en tamaño, desde la región no plasmónica hasta la región plasmónica. Se determinó que los aglomerados atómicos de menor tamaño no muestran absorción saturable a la longitud de onda del plasmón de superficie de los nanocristales de oro mayores (>2 nm). En consecuencia, la no linealidad óptica de tercer orden en estos aglomerados de oro ultrapequeños muestra un umbral significativamente inferior para la limitación óptica de la potencia. Esta eficiencia en la limitación óptica, que es superior a la de los nanocristales plasmónicos, es altamente benéfica para aplicaciones de limitación óptica.
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