"Hybrid passivated colloidal quantum dot solids". A. H. Ip, S. M. Thon, S. Hoogland, O. Voznyy, D. Zhitomirsky, R. Debnath, L. Levina, L. R. Rollny, G. H. Carey, A. Fischer, K. W. Kemp, I. J. Kramer, Z. Ning, A. J. Labelle, K. W. Chou, A. Amassian, E. H. Sargent. NATURE NANOTECHNOLOGY.
In press. DOI: 10.1038/nnano.2012.127
Colloidal quantum dot (CQD) films allow large-area solution processing and bandgap tuning through the quantum size effect.
However, the high ratio of surface area to volume makes CQD films prone
to high trap state densities if surfaces are imperfectly passivated,
promoting recombination of charge carriers that is detrimental to device
performance.
Recent advances have replaced the long insulating ligands that enable
colloidal stability following synthesis with shorter organic linkers or
halide anions,
leading to improved passivation and higher packing densities. Although
this substitution has been performed using solid-state ligand exchange, a
solution-based approach is preferable because it enables increased
control over the balance of charges on the surface of the quantum dot,
which is essential for eliminating midgap trap states. Furthermore, the solution-based approach leverages recent progress in metal:chalcogen chemistry in the liquid phase. Here, we quantify the density of midgap trap states
in CQD solids and show that the performance of CQD-based photovoltaics
is now limited by electron–hole recombination due to these states. Next,
using density functional theory and optoelectronic device modelling, we
show that to improve this performance it is essential to bind a
suitable ligand to each potential trap site on the surface of the
quantum dot. We then develop a robust hybrid passivation scheme that
involves introducing halide anions during the end stages of the
synthesis process, which can passivate trap sites that are inaccessible
to much larger organic ligands. An organic crosslinking strategy is then
used to form the film. Finally, we use our hybrid passivated CQD solid
to fabricate a solar cell with a certified efficiency of 7.0%, which is a record for a CQD photovoltaic device.
Las películas hechas de puntos cuánticos coloidales (CQD) permiten una solución al procesamiento de amplias áreas y a la sintonización de las brechas de energía a través de efectos cuánticos. Sin embargo, la alta proporción entre su área superficial y su volumen hace a las películas de CQD susceptibles de contener altas densidades de trampas si las superficies no se pasivan perfectamente, lo cual promueve la recombinación de portadores de carga en detrimento del desempeño del dispositivo. Los avances recientes han reemplazado los ligantes altamente aislantes que permiten la estabilidad coloidal, siguiendo síntesis con ligantes orgánicos más cortos o con haluros aniónicos, llevando a una mejoría en la pasivación y a un aumento en las densidades de empaquetamiento. Sin embargo, esta substitución se ha llevado a cabo usando intercambios de ligantes de estado sólido, pero es preferible una estrategia basada en disoluciones porque permite un aumento en el control del balance de cargas sobre la superficie del punto cuántico, lo cual es esencial para la eliminación de trampas con estados ubicados en la brecha de energía. Es más, la estrategia basada en disoluciones tiene influencia en los progresos más recientes en metales: en la química de calcogenuros en fase líquida. Aquí se cuantifica la densidad de trampas con estados ubicados en la brecha de energía en los sólidos CQD, y se muestra que el desempeño de los dispositivos fotovoltaicos basados en CQD está limitado por la recombinación electrón-hueco de dichos estados. Además, usando la teoría del funcional de densidad y modelación de dispositivos optoelectrónicos, se muestra que para mejorar el desempeño resulta esencial enlazar un ligante adecuado a cada trampa potencial, los cuales son inaccesibles a los ligantes orgánicos de mayor dimensión. Se usa entonces la estrategia de enlazamiento cruzado para realizar las películas. Finalmente, se usa el sólido QCD, obtenido con pasivación híbrida, para fabricar una celda solar con una eficiencia certificada del 7.0%, lo cual es una nueva marca para un dispositivo fotovoltaico CQD.
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