"Dendrimer–Fullerenol Soft-Condensed Nanoassembly". P. Bhattacharya, S. H. Kim, P. Chen, R. Chen, A. M. Spuches, J. M. Brown, M. H. Lamm, P. C. Ke. JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C 116, 15775 (2012). DOI: 10.1021/jp3036692
Nanoscale assembly is an area of research that has vast implications for molecular design, sensing, nanofabrication, supramolecular chemistry, catalysis, and environmental remediation. Here we show that poly(amidoamine) (PAMAM) dendrimers of both generations 1 (G1) and 4 (G4) can host 1 fullerenol per 2 dendrimer primary amines as evidenced by isothermal titration calorimetry, dynamic light scattering, and spectrofluorometry. Thermodynamically, the interactions were similarly spontaneous between both generations of dendrimers and fullerenols, however, G4 formed stronger complexes with fullerenols resulting from their higher surface charge density and more internal voids, as demonstrated by spectrofluorometry. In addition to hydrogen bonding that existed between the dendrimer primary amines and the fullerenol oxygens, hydrophobic and electrostatic interactions also contributed to complex formation and dynamics. Such a hybrid of soft and condensed nanoassembly may have implications for environmental remediation of discharged nanomaterials and entail new applications in drug delivery.
El ensamblaje en nanoescala es una área de investigación con amplias implicaciones en el diseño molecular, sensores, nanofabricación, química supramolecular, catálisis, y limpieza ambiental. Aquí se muestra que los dendrímeros de poli(amidoamina) (PAMAM), de ambas generaciones 1 (G1) y 4 (G4), pueden alojar 1 fulerenol por cada 2 dendrímeros de aminas primarias, como se evidencia por calorimetría isotérmica de titración, esparcimiento dinámico de luz, y espectrofluorometría. Termodinámicamente, las interacciones fueron espontáneas y similares entre ambas generaciones de dendrímeros y fulerenoles, sin embargo, la G4 formó complejos más fuertes con los fulerenoles, debido a su mayor densidad de carga superficial y a su mayor cantidad de huecos internos, como se demuestra por espectrofluorometría. Además de los enlaces de hidrógeno que existen entre las aminas primarias de los dendrímeros y los oxígenos de los fulerenoles, también contribuyen a la formación y a la dinámica de los complejos las interacciones electrostáticas e hidrofóbicas. Tal híbrido hecho de un nanoensamble suave y condensado puede tener implicaciones en la limpieza ambiental de nanomateriales desechados y llevar a nuevas aplicaciones en la liberación de medicamentos.
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