November 14, 2012

ROBUST PHOTOGENERATION OF H2 IN WATER USING SEMICONDUCTOR NANOCRYSTALS AND A NICKEL CATALYST


 "Robust Photogeneration of H2 in Water Using Semiconductor Nanocrystals and a Nickel Catalyst". Z. Han, F. Qiu, R. Eisenberg, P. L. Holland, T. D. Krauss. SCIENCE. In press. DOI: 10.1126/science.1227775

Homogeneous systems for light-driven reduction of protons to H2 typically suffer from short lifetimes because of decomposition of the light-absorbing molecule. We report a robust and highly active system for solar hydrogen generation in water that uses CdSe nanocrystals capped with dihydrolipoic acid (DHLA) as the light absorber and a soluble Ni2+-DHLA catalyst for proton reduction with ascorbic acid as an electron donor at pH 4.5, which gives >600,000 turnovers. Under appropriate conditions, the precious-metal-free system has undiminished activity for at least 360 hours under illumination at 520 nm and achieves quantum yields in water of over 36%. 

Los sistemas homogéneos controlados con luz para la reducción de protones en  H2 típicamente adolecen de tiempos de vida útil muy cortos, debido a la descomposición de las moléculas que absorben luz. Aquí se reporta un sistema altamente activo y robusto para la generación de hidrógeno en agua a partir del uso de luz solar, el cual emplea cristales de CdSe cubiertos con ácido dihidrolipoico (DHLA) como absorbedor de luz y un catalizador soluble Ni2+-DHLA para la reducción de protones, con ácido ascórbico como donador de electrones a un pH de 4.5, el cual funciona por más de 600,000 ciclos. Bajo las condiciones adecuadas, este sistema libre de metales preciosos mantiene su actividad por al menos 360 horas de iluminación a 520 nm, y en agua logra una eficiencia cuántica por arriba del 36%.

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