January 6, 2012

GIANT BROADBAND NONLINEAR OPTICAL ABSORPTION RESPONSE IN DISPERSED GRAPHENE SINGLE SHEETS

"Giant broadband nonlinear optical absorption response in dispersed graphene single sheets". G. K. Lim, Z. L. Chen, J. Clark, R. G. S. Goh, W. H. Ng, H. W. Tan, R. H. Friend, P. K. H. Ho, L. L. Chua. NATURE PHOTONICS 5, 554 (2011).

Under intense laser excitation, thin films and suspensions of graphite and its nanostructure, including carbon black, nanotubes, few-layer graphenes and graphene oxides, exhibit induced transparency due to saturable absorption. This switches to optical limiting only at very high fluences when induced breakdown gives rise to microbubbles and microplasmas that causes nonlinear scattering. Here, we show that dispersed graphenes, in contrast, can exhibit broadband nonlinear optical absorption at fluences well below this damage threshold with a strong matrix effect. We obtained, for nanosecond visible and near-infrared pulses, a new benchmark for optical energy-limiting onset of 10 mJ cm−2 for a linear transmittance of 70%, with excellent output clamping in both heavy-atom solvents and polymer film matrices. Nanosecond pump–probe spectroscopy in chlorobenzene reveals that the nanographene domains switch from the usual broadband photo-induced bleaching to a novel reverse saturable absorption mechanism with increasing excitation densities across this threshold.

 Ante la excitación provocada por un láser intenso, las películas delgadas y las suspensiones de grafito y de sus nanoestructuras, incluídos el negro de carbón, los nanotubos, las capas de grafeno y los óxidos de grafeno, muestran transparencia inducida debido a una absorción saturable. Ésto se convierte en un fenómeno de limitación óptica sólo a intensidades muy altas, cuando la perturbación inducida da lugar a microburbujas y microplasmas que provocan esparcimiento no lineal. Aquí, en contraste, mostramos que el grafeno disperso puede exhibir absorción óptica no lineal de banda ancha ante intensidades muy por debajo del umbral de daño, con un fuerte efecto de la matriz. Obtuvimos, para pulsos de visibles y en el cercano infrarrojo, de nanosegundos, un nuevo punto de referencia para la limitación de energía óptica a 10mJ cm−2para una transmitancia lineal del 70%, con una excelente respuesta tanto en disolventes de átomos pesados como en películas de matrices poliméricas. La espectroscopia de bombeo-prueba en el régimen de los nanosegundos muestra que los dominios de nanografeno disueltos en clorobenceno cambian del blanqueamiento fotoinducido de banda ancha usual a un novedoso mecanismo de absorción saturable conforme aumentan las densidades de excitación a través del umbral.

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