"DNA-based self-assembly of chiral plasmonic nanostructures with tailored optical response". A. Kuzyk, R. Schreiber, Z. Fan, G. Pardatscher, E. M. Roller, A. Högele, F. C. Simmel, A. O. Govorov, T. Liedl. NATURE 483, 311 (2012). DOI: 10.1038/nature10889
Matter structured on a length scale comparable to or smaller than the wavelength of light can exhibit unusual optical properties.
Particularly promising components for such materials are metal
nanostructures, where structural alterations provide a straightforward
means of tailoring their surface plasmon resonances and hence their
interaction with light.
But the top-down fabrication of plasmonic materials with controlled
optical responses in the visible spectral range remains challenging,
because lithographic methods are limited in resolution and in their
ability to generate genuinely three-dimensional architectures. Molecular self-assembly
provides an alternative bottom-up fabrication route not restricted by
these limitations, and DNA- and peptide-directed assembly have proved to
be viable methods for the controlled arrangement of metal nanoparticles
in complex and also chiral geometries. Here we show that DNA origami
enables the high-yield production of plasmonic structures that contain
nanoparticles arranged in nanometre-scale helices. We find, in agreement
with theoretical predictions,
that the structures in solution exhibit defined circular dichroism and
optical rotatory dispersion effects at visible wavelengths that
originate from the collective plasmon–plasmon interactions of the
nanoparticles positioned with an accuracy better than two nanometres.
Circular dichroism effects in the visible part of the spectrum have been
achieved by exploiting the chiral morphology of organic molecules and
the plasmonic properties of nanoparticles, or even without precise control over the spatial configuration of the nanoparticles.
In contrast, the optical response of our nanoparticle assemblies is
rationally designed and tunable in handedness, colour and intensity—in
accordance with our theoretical model.
Los materiales estructurados en una escala comparable o inferior a la longitud de onda de la luz pueden exhibir propiedades ópticas inusuales. Las nanoestructuras metálicas son componentes particularmente prometedoras para tales materiales, ya que sus alteraciones estructurales proporcionan un medio directo para adaptar sus resonancias plasmónicas y su interacción con la luz. Sin embargo, la fabricación top-down de materiales plasmónicos con respuestas ópticas controladas en la región visible del espectro electromagnético son todavía un reto, debido a que los métodos litográficos tienen están limitados por su resolución y su falta de capacidad de generar arquitecturas genuinamente tridimensionales. El autoensamblaje molecular provee una ruta de fabricación alternativa bottom-up que no está restringida por tales limitaciones, y el ensamblaje dirigido por ADN y por péptidos ha probado ser métodos viables para el acomodo controlado de nanopartículas metálicas en geometrías complejas y también quirales. Aquí se muestra que el origami basado en ADN permite una producción altamente eficiente de estructuras plasmónicas que contienen nanopartículas ordenadas en las hélices de escala nanométrica. Se encuentra, en acuerdo con las predicciones teóricas, que las estructuras en solución muestran dicroísmo circular definido y efectos de dispersión óptica rotacional a longitudes de onda visibles, que se originan de las interacciones colectivas plasmón-plasmón de las nanopartículas depositadas con una precisión que sobrepasa los dos nanómetros. Los efectos de dicroísmo circular en la región visible del espectro han sido obtenidos a partir del aprovechamiento de la morfología quiral de moléculas orgánicas y de las propiedades plasmónicas de las nanopartículas, o incluso sin el control preciso de la configuración espacial de las nanopartículas. En contraste, la respuesta óptica de los arreglos de nanopartículas de este trabajo está diseñada racionalmente y está entonada en estado de polarización, color e intensidad - en concordancia con el modelo teórico.
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