"Tuning upconversion through energy migration in core–shell nanoparticles". F. Wang, R. Deng, J. Wang, Q. Wang, Y. Han, H. Zhu, X. Chen, X. Liu. NATURE MATERIALS 10, 968 (2011). DOI: 10.1038/nmat3149
Photon upconversion is promising for applications such as biological
imaging, data storage or solar cells. Here, we have investigated
upconversion processes in a broad range of gadolinium-based
nanoparticles of varying composition. We show that by rational design of
a core–shell structure with a set of lanthanide ions incorporated into
separated layers at precisely defined concentrations, efficient
upconversion emission can be realized through gadolinium
sublattice-mediated energy migration for a wide range of lanthanide
activators without long-lived intermediary energy states. Furthermore,
the use of the core–shell structure allows the elimination of
deleterious cross-relaxation. This effect enables fine-tuning of
upconversion emission through trapping of the migrating energy by the
activators. Indeed, the findings described here suggest a general
approach to constructing a new class of luminescent materials with
tunable upconversion emissions by controlled manipulation of energy
transfer within a nanoscopic region.
El proceso de upconversion en fotones es prometedor para aplicaciones tales como imagenología biológica, almacenamiento de información o en celdas solares. Aquí se investigan los procesos de upconversion en un número grande de nanopartículas de diversas composiciones que contienen gadolinio. Se muestra que se puede obtener una emisión eficiente de upconversion, mediante un diseño razonado de una estructura núcleo-cáscara, a través de migración de energía mediada por una subred de gadolinio para un amplio número de activadores lantánidos sin estados de energía intermedios con tiempos de vida largos. Es más, el uso de la estructura núcleo-cáscara permite la eliminación de la indeseable relajación por entrecruzamientos. Este efecto permite el ajuste fino de la emisión por upconversion, a través del atrapamiento, por los activadores, de la energía migrante. De hecho, los resultados que se reportan aquí sugieren una estrategia general para la construcción de nuevos tipos de materiales luminiscentes con emisiones upconversion entonables, a partir de la manipulación controlada de la transferencia de energía en la región nanoscópica.
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