March 13, 2012

DIRECT VISUALIZATION OF DYE AND OLIGONUCLEOTIDE DIFFUSION IN SILICA FILAMENTS WITH COLLINEAR MESOPORES


"Direct visualization of dye and oligonucleotide diffusion in silica filaments with collinear mesopores". F. Feil, V. Cauda, T. Bein, C. Bräuchle. NANOLETTERS. In press.
DOI: 10.1021/nl2039474

The diffusion dynamics of terrylene diimide (TDI) dye molecules and dye-labeled double-strand DNA were studied in micrometer long silica filaments containing collinear, oriented mesopores using single molecule fluorescence microscopy. TDI was used as a stable and hydrophobic probe molecule for single molecule structural analysis. We used template-free mesoporous silica filaments with 4 nm pore diameter and chemical functionalization with one or two types of trialkoxysilane groups to enhance the affinity between the host system and the guest molecules. Insights about the mesoporous structure as well as the translational and orientational diffusion dynamics of the guest molecules observed along micrometer long trajectories could be obtained. Additionally, the stability of DNA oligomers (15 base pairs, bp, about 5.3 nm long) within the mesopores was examined, showing no degradation of the oligonucleotide upon incorporation into the mesopores. Diffusion of both guest molecules could be controlled by exposure to vapors of water or chloroform; the latter both induced a reversible on−off control of the translational movement of the molecules.

Se estudió, mediante microscopia de fluorescencia de una sola molécula, la dinámica de difusión de moléculas colorantes diimida terrilena (TDI) y de ADN de doble hélice marcado con colorante, en filamentos micrométricos de dióxido de silicio que contienen mesoporos colineales orientados. Para el análisis estructural de una sola molécula se uso al TDI como una sonda molecular estable e hidrofóbica. Para este estudio se emplearon filamentos mesoporosos de dióxido de silicio libres de los agentes que dan lugar a los mesoporos. El diámetro del poro es de 4 nm y está funcionalizado químicamente con uno o dos tipos de grupos trialcoxisilanos para aumentar la afinidad entre el sistema receptor y las moléculas recibidas. Se mejoró la comprensión acerca de la estructura mesoporosa así como también de la dinámica de difusión traslacional y orientacional de las moléculas recibidas a lo largo de trayectorias micrométricas. Además, la estabilidad de los oligómeros de ADN (15 pares de bases, bp, alrededor de 5.3 nm de longitud) en los mesoporos fue estudiada, no encontrándose degradación de los oligonucleótidos tras su incorporación en los mesoporos. La difusión de los dos tipos de moléculas recibidas pudo ser controlada a través de su exposición a vapor de agua o a cloroformo, estos dos últimos inducen una control reversible de activación-desactivación del movimiento traslacional de las moléculas. 

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